国家自然科学基金(20803060)
- 作品数：2 被引量：10H指数：2
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- Mn对异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物催化剂的促进作用及其机理被引量：7
- 2012年
- 采用共沉淀法制备了系列异丁烯选择氧化制甲基丙烯醛(MAL)Mo-Bi基复合氧化物催化剂,在常压固定床流动反应体系上考察了Mn助剂及其添加方式对催化剂性能的影响,并结合对相关催化剂物相结构的表征,探讨了Mn的作用机理.研究表明,以Mn(NO3)2为前驱体将Mn引入Mo-Bi-Fe-Co-Cs-K复合氧化物可显著提高催化剂的异丁烯转化率,催化剂活性的改善源于Mn加入后有助于生成更多Bi3FeMo2O12物相,但该物相的增多对催化剂MAL选择性的影响不大.以MnMoO4为前驱体引入Mn可以进一步改善催化剂的性能,在400℃,空气∶异丁烯=10∶1(体积比)和GHSV=2 000 mL.g-1.h-1的反应条件下,异丁烯的转化率可达92.8%,甲基丙烯醛的选择性最高可达93.5%,催化剂经72 h反应后性能稳定.XRD测试结果表明,以MnMoO4为前驱体引入Mn有助于促进催化剂上生成衍射峰位于25.6°和28.5°新物相,该物相的生成可大幅改善催化剂的选择性,进而显著提高催化剂在较高异丁烯转化率下的MAL得率.
- 赖群萍伊晓东华卫琦翁维正万惠霖
- 关键词：异丁烯甲基丙烯醛
- 介孔CeNiO催化剂的合成及其丙烷氧化脱氢制丙烯反应性能被引量：3
- 2011年
- 以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.活性测试结果表明,在400-450℃范围内NiO和CeNiO催化剂有相似的催化性能,但后者表现出较高的低温(<400℃)催化活性.325℃反应时,纯NiO上丙烯收率仅为3.1%,而5CeNiO(n_(Ce)/n_(Ni)=5%)催化剂上丙烯收率高达12.2%.N_2吸附-脱附和TEM结果表明,制备的NiO和CeNiO催化剂均有较大的比表面积且具有虫孔状介孔结构.H_2-TPR结果表明,CeNiO催化剂中由于Ce的存在使得得一部分氧物种的可还原性能明显增强,这可能是该催化剂具有较高催化活性的重要原因.
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