国家自然科学基金(21203017) 作品数:13 被引量:43 H指数:5 相关作者: 张静 储刚 田苗苗 李晓芳 张艳梅 更多>> 相关机构: 辽宁石油化工大学 大连民族大学 大连民族学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家重点实验室开放基金 辽宁省高等学校优秀人才支持计划 更多>> 相关领域: 理学 一般工业技术 文化科学 化学工程 更多>>
Fe_3O_4@UiO-66-NH_2 core–shell nanohybrid as stable heterogeneous catalyst for Knoevenagel condensation 被引量:8 2016年 separation is an attractive alternative to filtration or centrifugation for separating solid catalysts from a liquid phase, Here, core-shell Fe3O4@UiO-66-NH2 nanohybrids with well-defined structures were constructed by dispersing magnets in a dimethylformamide (DMF) solution con- taining two metal-organic framework (MOF) precursors, namely ZrCI4 and 2-aminobenzenetricar- boxylic acid. This method is simpler and more efficient than previously reported step-by-step method in which magnets were consecutively dispersed in DMF solutions each containing one MOF precursor, and the obtained Fe304@UiO-66-NH2 with three assembly cycles has a higher degree of crystallinity and porosiW. The core-shell Fe3O4@UiO-66-NH2 is highly active and selective in Knoevenagel condensations because of the bifunctionality of UiO-66-NH2 and better mass transfer in the nano-sized shells. It also has good recycling stability, and can be recovered magnetically and reused at least four times without significant loss of catalytic activity and framework integrity. The effects of substitution on the reactivity of benzaldehyde and of substrate size were also investigated. 张艳梅 戴田霖 张帆 张静 储刚 权春善核-壳结构磁性金属有机骨架材料Fe_3O_4@UiO-66-NH_2的合成、表征及催化性能 被引量:10 2016年 UiO-66-NH_2是以Zr4+为金属,以2-氨基对苯二甲酸为配体制备得到的金属有机骨架材料,它是目前报道中具有较高热稳定性和化学稳定性的材料之一。本文以Fe_3O_4为核,以UiO-66-NH_2为壳,采用层层自组装方法制备了核-壳结构的磁性金属有机骨架材料Fe_3O_4@UiO-66-NH_2。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和氮气吸附等对其进行了表征,并考察了该磁性材料在克脑文盖尔(Knoevenagel)缩合反应中的催化性能。结果表明,该磁性材料Fe_3O_4@UiO-66-NH_2为核-壳结构,壳层厚度约为100 nm,氨基含量为1.70 mmol·g-1。该磁性复合材料具有Fe_3O_4和UiO-66-NH_2的双重功能,既可以磁性分离,又具有UiO-66-NH_2的孔结构和催化性能。由于壳层材料中Lewis酸性位(Zr4+)和碱性基团(-NH_2)的协同催化能力及其壳层的纳米尺寸效应,该磁性材料在Knoevenagel缩合反应中表现出和UiO-66-NH_2纳米粒子相当的催化活性。而且,通过磁性分离实现催化剂的多次循环使用后,其结构没有明显变化。 戴田霖 张艳梅 储刚 张静关键词:四氧化三铁 金属有机骨架材料 核-壳结构 金属有机骨架材料MIL-100(Fe)-NH_2的合成、表征及应用 被引量:2 2017年 以硝酸铁和均苯三酸为原料,采用水热方法合成了金属有机骨架材料MIL-100(Fe),并采用不同浓度的己二胺乙醇溶液进行后修饰,制备得到氨基化的金属有机骨架材料MIL-100(Fe)-NH2。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等技术对MIL-100(Fe)-NH2材料的结构和形貌进行了表征。以苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应为模型反应,考察了MIL-100(Fe)-NH2作为固体碱催化剂的催化性能和循环稳定性。研究结果表明,采用低浓度的修饰剂可以制备结构保持的氨基功能化材料MIL-100(Fe)-NH2。该材料能够快速催化苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应,而且可以循环使用至少4次而没有明显活性损失。 张帆 张艳梅 张珂琪 许英梅 权春善关键词:金属有机骨架材料 氨基 碱催化 KNOEVENAGEL缩合反应 金属有机骨架材料IRMOF-3的合成、表征及应用 被引量:3 2017年 以六水硝酸锌和2-氨基对苯二甲酸为原料,通过调变合成溶剂、三乙胺量及合成温度等条件制备了形貌可控的金属有机骨架结构材料IRMOF-3。利用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和扫描电镜等对材料进行了表征,并考察了材料在苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应中的催化反应性能。结果表明:制备得到的IRMOF-3材料都能高效催化上述缩合反应并且可以循环使用多次而无明显活性损失。而且,小粒径的IRMOF-3材料在Knoevenagel缩合反应中表现出最高的反应活性。 戴田霖 张艳梅 储刚 张静关键词:金属有机骨架材料 KNOEVENAGEL缩合反应 提高制药工程专业物理化学教学质量的方法探讨 被引量:3 2014年 物理化学是制药工程专业的一门专业基础课。作者从制药工程专业的特点出发,通过整合优化教学内容,改革教学模式,改革考试模式等几个方面进行探讨,旨在提高制药工程专业的物理化学教学效果,培养学生的创新意识和创新能力,为培养复合型和创新性人才夯实基础。 张艳梅 那立艳 宋朝霞 赵明举 张树彪关键词:物理化学 课堂教学 考试模式 绿豆环氧水解酶在硅基介孔材料上的固载及催化性能 2014年 从绿豆中提取粗酶并优化,活性测定反应条件,结果表明,在40℃、pH=7的条件下,酶反应活性最高。将来源于绿豆的环氧水解酶固载于多种硅基介孔材料上,考察了多种因素对固定化酶活性的影响。研究发现,以大孔径、表面疏水性的材料作为载体,采用共价方法固载酶,可以得到较高的酶固载率,同时固载酶表现出较高的催化反应活性,并且可以循环使用多次。 张艳梅 洪坤强 王剑锋 范圣第 韩梦凡 张亚芳 曹雪杰关键词:环氧水解酶 介孔材料 固载 手性拆分 氨基化Cu_3(BTC)_2的制备、表征及其催化性能研究 被引量:3 2015年 采用3-氨丙基三乙氧基硅烷为修饰剂制备了氨基化Cu3(BTC)2,用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)和氮气吸附等对材料的结构和形貌进行了表征,并考察了材料在苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应中的催化反应性能。研究结果表明,氨基化的Cu3(BTC)2材料保持原始Cu3(BTC)2材料的结构和形貌。而且,氨基和金属不饱和位点(Cu2+)具有协同催化作用,在Knoevenagel缩合反应中比Cu3(BTC)2表现出更高的反应活性和选择性。反应1h产率为90%,循环使用3次,活性没有明显降低。本研究为金属有机骨架材料的功能化和应用提供了新思路。 田苗苗 张艳梅 李晓芳 张静 储刚 范圣第 王剑峰关键词:金属有机骨架材料 缩合反应 基于磁性金属有机骨架材料的多功能催化剂Fe_3O_4@IRMOF-3/Pd的制备及催化性能 被引量:7 2016年 采用逐层自组装方法制备了磁性Fe_3O_4@IRMOF-3复合材料,通过浸渍法将Pd纳米粒子负载到Fe3O4@IRMOF-3上,得到多功能催化剂Fe3O4@IRMOF-3/Pd.用粉末X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)及原子吸收(AAS)等方法对材料的组成和结构进行了表征,并考察了催化剂在Knoevenagel缩合反应、Suzuki偶联反应和烯烃催化加氢反应中的催化性能.结果表明,磁性Fe3O4@IRMOF-3/Pd催化剂在Knoevenagel缩合反应和Suzuki偶联反应中均表现出较好的催化活性和一定的循环稳定性.在烯烃的催化加氢反应中,催化剂可以高效催化多种烯烃的加氢反应,并表现出对底物的尺寸选择性.在苯乙烯的催化加氢反应中,催化剂循环使用9次,转化率依然大于99%,并且催化剂结构没有明显变化. 张艳梅 张静 李晓芳 储刚 田苗苗 权春善关键词:FE3O4 金属有机骨架材料 KNOEVENAGEL缩合反应 加氢反应 SUZUKI偶联反应 磁性金属有机骨架材料的合成、表征及其催化反应研究 <正>如图1所示,本文以Fe_3O_4为核心,分别以IRMOF-3和Cu_3(BTC)_2为壳层,采用层层包裹的方法制备了核-壳结构的磁性IRMOF-3@Fe_3O_4和Cu_3(BTC)_2@Fe_3O_4材料,并将C... 张艳梅 王剑锋 刘宝全 范圣第 权春善关键词:金属有机骨架材料 磁性 稳定性 文献传递 核-壳型磁性金属有机骨架材料Fe_3O_4@IRMOF-3的合成、表征及其催化反应研究 被引量:4 2015年 以Fe3O4为核心,以IRMOF-3为壳层,采用层层包裹的方法制备了核-壳结构的磁性Fe3O4@IRMOF-3材料。用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、及扫描电镜(SEM)等手段对材料进行表征,并考察了材料在Knoevenagel缩合反应中的催化反应性能。实验结果表明,Fe3O4@IRMOF-3材料呈现出Fe3O4和IRMOF-3的双重功能,既可以磁性分离,又具有IRMOF-3的晶体结构、孔结构和催化性能,在Knoevenagel缩合反应中表现出较好的催化活性、选择性和稳定性。 李晓芳 张艳梅 田苗苗 储刚 张静 范圣第 王剑锋关键词:金属有机骨架材料 FE3O4